人形峠ウラン鉱山跡地における坑水自然浄化機構の解明

川本 圭佑*; 落合 朝須美*; 岳田 彩花*; 中野 友里子*; 横尾 浩輝*; 沖 拓海*; 大貫 敏彦*; 小原 義之; 福山 賢仁; 宇都宮 聡*

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岡山県に位置する人形峠ウラン鉱山では、現在も坑水中にU, As, Raなどの有害元素が含まれている。坑水中の有害元素は、表流させることで濃度が減少していることが分かっているが、この自然浄化機構は明らかになっていない。本研究では、U, As, Raの収着が期待され、かつ人形峠坑水, 堆積物中に多く存在しているFe, Mn酸化物粒子に注目し、その生成過程, 表面特性, シリカコロイドとの凝集をナノスケールで明らかにすることで、人形峠における坑水の自然浄化機構を解明することを目的とした。価数同定にXAFS、坑水と堆積物の組成同定にICP-AES, MS, FIB, TEM、鉱物の同定にSEM, XRD、ゼータ電位, 粒径の時間変化にDLSを用いた。なお、DLSは坑水サンプルの酸化を最小限にするため現地で行った。地下水集水井において、溶存酸素量(DO)が低い地下坑水(DO=0.18mg/L)が地上に放出されることで、DOが増加し(DO=1.65mg/L)、即座に表面が正に帯びた粒子状ferrihydriteが生じて、坑水中のアニオン種であるAs, U分子を収着した。同時に負に帯電するシリカコロイドもferrihydrite上に付着し、ゼータ電位は徐々に減少して、1日後にはferrihydriteのゼータ電位はシリカコロイドのゼータ電位範囲内の-23mVになった。その後、吸着速度の遅いMnが吸着し、わずかに溶けている酸素により吸着したMnの一部が酸化していた。また、このferrihydrite粒子はDOがさらに増加する下流地点(DO=3.09mg/L)にも流れ、沈殿している。上流地点とは異なり、下流地点ではMnの大部分が酸化され、Ra収着が期待される繊維状のbirnessiteとして凝集していた。本研究で人形峠ではferrihydrite+シリカコロイド凝集体中のFe, Mn酸化物が坑水中のU, As, Raの除去に関与していることが示唆された。